近日，廣東省科學(xué)院生態(tài)環(huán)境與土壤研究所劉同旭研究員團隊，運用氮氧雙同位素分餾方法和動力學(xué)模型方法，深入解析了硝酸還原-亞鐵氧化過程（Nitrate reducing Fe(II)-oxidation, NRFO）的微生物機制與化學(xué)機制，并在地球化學(xué)領(lǐng)域權(quán)威期刊《Chemical Geology》發(fā)表兩篇文章。

　　微生物介導(dǎo)NRFO驅(qū)動的厭氧鐵、氮元素循環(huán)耦合過程，在土壤和地下水等環(huán)境中廣泛分布，過程中生成的三價鐵礦物能通過吸附或共沉淀作用去除土壤中的重金屬，如鎘、砷等。NRFO過程中出現(xiàn)的微生物作用和化學(xué)作用同時發(fā)生且難以分割，難以評估其相對貢獻。

　　為更好剖析研究問題，首先，研究團隊模擬了中性厭氧條件，并選取了典型的硝酸鹽依賴亞鐵氧化菌 Pseudogulbenkiania sp. strain 2002為模式微生物。在Strain 2002介導(dǎo)的Fe(II)氧化硝酸鹽還原過程中，F(xiàn)e(II)氧化后會生成纖鐵礦，從而形成細胞結(jié)殼。在分別利用瑞利分餾擬合硝酸鹽中的氮氧同位素組成變化后發(fā)現(xiàn)，細胞結(jié)殼雖對硝酸鹽的傳輸過程產(chǎn)生了限制作用，但不對氮氧同位素分餾產(chǎn)生顯著影響。同時，硝酸鹽中的氮同位素和氧同位素富集系數(shù)的比值(18ε:15ε)可以判別微生物介導(dǎo)的硝酸鹽還原過程中的還原酶類型，當(dāng)18ε:15ε約為1時，細菌還原硝酸鹽過程中的還原酶為Nar；當(dāng)18ε:15ε約為0.5時，還原酶為Nap。本研究結(jié)果指示了Strain 2002介導(dǎo)的NRFO過程中Nap參與了硝酸鹽的還原。

　　另外，亞硝酸鹽是NRFO過程中重要的中間產(chǎn)物，亞硝酸鹽被亞鐵還原過程(化學(xué)反硝化)被認為對NRFO過程具有重要貢獻。本研究采用氮氧同位素分餾和動力學(xué)模型研究了亞硝酸鹽和亞鐵之間發(fā)生化學(xué)反硝化的反應(yīng)機理?；瘜W(xué)反硝化和生物反硝化過程的18ε:15ε也存在顯著差異，證實了18ε:15ε可以作為判別耦合體系中的微生物機制和化學(xué)耦合機制的特征指標(biāo)，為微生物-化學(xué)耦合體系的研究提供新方法。

　　本工作闡明微生物介導(dǎo) NFRO 的反應(yīng)機制，有助于完善目前鎘、砷污染的土壤原位修復(fù)策略，為我們理解鐵、氮的生物地球化學(xué)循環(huán)提供新的視角。

　　圖 微生物介導(dǎo)的NRFO過程和化學(xué)反硝化過程中氮氧同位素分餾機理示意圖

　　論文信息如下：

　　(1) Guojun Chen#, Dandan Chen#, Fangbai Li, Tongxu Liu*, Zhuyu Zhao, Fang Cao (2020) Dual nitrogen-oxygen isotopic analysis and kinetic model for enzymatic nitrate reduction coupled with Fe(II) oxidation by Pseudogulbenkiania sp. strain 2002, Chemical Geology, 534, 119456.

　　(2) Guojun Chen#, Wenqi Zhao#, Yang Yang, Dandan Chen, Ying Wang, Fangbai Li, Zhuyu Zhao, Fang Cao*, Tongxu Liu* (2021) Chemodenitrification by Fe(II) and nitrite: the effect of temperature and dual N-O isotope fractionation, Chemical Geology, 575, 120258.

　　（省科學(xué)院土壤環(huán)境所土壤分子過程研究團隊 陳國俊/供稿)