近期,廣東省科學(xué)院生態(tài)環(huán)境與土壤研究所劉同旭研究員團隊通過研究電子穿梭體和天然有機質(zhì)介導(dǎo)的赤鐵礦異化還原過程,揭示了處于異化鐵還原過程中的有機質(zhì)在鐵礦物不同暴露晶面的分子機制。該團隊此前對赤鐵礦不同晶面的異化還原溶解研究已積累了豐富的成果,本次獲得的進展進一步加深了對微生物-有機質(zhì)-氧化鐵不同晶面相互作用機制的理解。
微生物、有機質(zhì)和礦物之間的相互作用對元素循環(huán)、污染物轉(zhuǎn)化等環(huán)境與地球化學(xué)過程具有重要影響。醌類物質(zhì)和天然有機質(zhì)可以作為電子穿梭體加速微生物與礦物間的電子傳遞,雖然該作用已被證實,但當這類物質(zhì)在鐵礦物不同暴露晶面的還原過程中的作用機制目前尚不清楚。
為更好剖析問題,研究團隊選擇將典型的醌類化合物蒽醌-2,6-二磺酸(AQDS)作為模式電子穿梭體,以富里酸(FA)作為模式天然有機質(zhì),分析希瓦氏菌還原對不同晶面赤鐵礦{001}和{100}還原溶解作用。
研究發(fā)現(xiàn),在AQDS介導(dǎo)的不同晶面赤鐵礦異化還原過程中,赤鐵礦{001}對氧化態(tài)或還原態(tài)的AQDS具有更強的吸附能力和更高的還原速率。此外,在FA介導(dǎo)的不同暴露晶面赤鐵礦異化還原過程中,F(xiàn)A中高分子量、高芳香性和高不飽和結(jié)構(gòu)的分子更易被赤鐵礦{001}吸附或生物降解,使得赤鐵礦{001}更容易接收來自還原態(tài)FA或微生物的電子,導(dǎo)致赤鐵礦{001}更容易被還原。
圖1 富里酸可通過電子穿梭作用增強微生物介導(dǎo)的赤鐵礦晶面還原溶解。同時,富里酸中高分子量、高芳香性和高不飽和結(jié)構(gòu)的分子易被赤鐵礦吸附或降解
本工作闡明了醌類物質(zhì)或天然有機質(zhì)與礦物不同暴露晶面的界面反應(yīng)可影響異化鐵還原溶解,進而會改變污染物遷移轉(zhuǎn)化等過程。相關(guān)研究論文在界面化學(xué)領(lǐng)域權(quán)威期刊Journal of Colloid and Interface Science和Langmuir上發(fā)表。
論文信息如下:
(1)Shiwen Hu, Yundang Wu, Zecong Ding, Zhenqing Shi, Fangbai Li, Tongxu Liu*, Facet-dependent reductive dissolution of hematite nanoparticles by Shewanella putrefaciens CN-32, Environmental Science: Nano. 2020, 7, 2522-2531.
原文鏈接:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0021979720312637.
(2)Shiwen Hu, Yundang Wu, Zhenqing Shi, Fangbai Li, Tongxu Liu*, Quinone-mediated dissimilatory iron reduction of hematite: Interfacial reactions on exposed {001} and {100} facets, Journal of Colloid and Interface Science. 2021, 583, 544-552.
原文鏈接:https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2020/en/d0en00555j#!divAbstract.
(3)Shiwen Hu, Yundang Wu, Fangbai Li, Zhenqing Shi, Chao Ma, Tongxu Liu*, Fulvic acid-mediated interfacial reactions on exposed hematite facets during dissimilatory iron reduction, Langmuir, 2021, accepted.
原文鏈接:
https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.langmuir.1c00124
(省科學(xué)院土壤環(huán)境所土壤分子過程研究團隊 胡世文/供稿)