隨著近幾十年的工業(yè)迅速發(fā)展，CO2等溫室氣體的過度排放，引起的全球氣候變化嚴(yán)重影響了自然界生態(tài)系統(tǒng)的平衡。近年來，受碳排放政策影響，各國都在努力實現(xiàn)二氧化碳減排。我國已明確提出碳中和目標(biāo)，并在“十四五規(guī)劃”中明確指出將加快綠色低碳發(fā)展，推動能源清潔安全高效利用。

　　光催化CO2還原是一種在太陽能驅(qū)動下，利用半導(dǎo)體材料催化轉(zhuǎn)化CO2為可再生碳/氫燃料的技術(shù)。該技術(shù)能量來源為清潔可再生的太陽能，反應(yīng)原料為CO2，產(chǎn)物碳/氫燃料是一種有附加值的能源載體，可以實現(xiàn)碳循環(huán)利用。光催化CO2還原技術(shù)即可達(dá)到節(jié)能減排和抑制溫室效應(yīng)的目的，又能緩解能源短缺問題，實現(xiàn)環(huán)境保護(hù)與CO2資源化的雙重效益，是一種可持續(xù)的CO2轉(zhuǎn)化與利用方案，為減輕碳排放和能源危機(jī)提供了一種有效的解決手段。近年來，光催化還原CO2受到廣泛關(guān)注，一些光催化劑被證明具有CO2還原活性。然而，CO2還原過程中容易產(chǎn)生產(chǎn)物種類具有多樣性，并且與H2O還原產(chǎn)氫為競爭反應(yīng)，這導(dǎo)致目標(biāo)產(chǎn)物的產(chǎn)率和選擇性較低。此外，現(xiàn)有光催化還原CO2還原研究主要專注于催化劑的CO2吸附及中間體的反應(yīng)活性，而對該反應(yīng)的最后一步，也就是產(chǎn)物的解吸附缺乏研究。

　　針對以上問題，省測試分析所光電功能材料與器件研究團(tuán)隊設(shè)計開發(fā)了一種新型二元異質(zhì)結(jié)構(gòu)的C3N4催化劑（FCN-V），并結(jié)合光譜、氣相色譜等手段對其進(jìn)行性能表征和優(yōu)化。結(jié)果顯示，改性后的二元異質(zhì)結(jié)構(gòu)FCN-V具有良好的光電性能，能有效將CO2光催化還原成CO，產(chǎn)率高達(dá)486.7 μmolh-1g-1，420nm下的量子效率為2.5%，相比與未改性的C3N4催化劑性能提高了34倍。同時，二元異質(zhì)結(jié)構(gòu)FCN-V光催化還原CO2生成CO的選擇性高達(dá)98.4%，可以直接獲得純度較高的CO。DFT理論計算表明FCN-V的二元異質(zhì)結(jié)構(gòu)使該催化劑具有特殊的電子結(jié)構(gòu)和增強的CO解吸附能力。

　　新型二元異質(zhì)結(jié)構(gòu)的C3N4催化劑光催化CO2還原示意圖

　　該新型二元異質(zhì)結(jié)構(gòu)的C3N4催化劑合成的主要原材料為雙氰胺，可采用簡單的原位成核和煅燒法獲得，是一種易于低成本生產(chǎn)的高性能、高選擇性光催化劑。循環(huán)實驗顯示，該催化劑具有非常好的穩(wěn)定性，多次使用后性能依然未見衰減，所開發(fā)的光催化體系可在常溫常壓下長時間穩(wěn)定運行。研究揭示了產(chǎn)物解吸附作為關(guān)鍵步驟對催化反應(yīng)的重要影響，為光催化CO2催化劑的結(jié)構(gòu)設(shè)計提供了新的思路，研究成果有望直接利用太陽能實現(xiàn)低成本CO2轉(zhuǎn)化，促進(jìn)可再生能源利用與節(jié)能減排。

　　相關(guān)成果以“Boosted CO desorption behaviors induced by spatial dyadic heterostructure in polymeric carbon nitride for efficient photocatalytic CO2 conversion”為題發(fā)表于《Applied Catalysis B: Environmental》，省科學(xué)院測試分析所為唯一第一和通訊作者單位，上述工作得到了國家自然科學(xué)基金和廣東省科學(xué)院建設(shè)國內(nèi)一流研究機(jī)構(gòu)行動專項資金項目的支持。

　　論文鏈接： https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S092633732100415X#!

　　（省科學(xué)院測試分析所光電功能材料與器件研究團(tuán)隊 汪福憲/撰稿）